同济大学AFM:同步磷硫化法制备CoFePS四元合金亚纳米片,实现高效稳定催化析氧反应

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电化学水分解制氢是缓解能源危机和环境污染问题的有效策略。然而,由于高的活化能垒和复杂的质子-电子转移步骤,水分解过程中的析氧反应(OER)往往表现出缓慢的动力学,这严重限制了产氢效率。同时,OER的高催化电压(例如,200-400 mA cm-2,1.8-2.0 V)也限制了电催化水分解的大规模应用。


因此,目前迫切需要开发具有极高稳定性和活性的过渡金属基OER电催化剂以克服电化学水分解发展的阻碍。
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基于此,同济大学温鸣课题组通过同步磷硫化法制备了CoFePS四元合金亚纳米片,通过杂原子化可以方便地调节相邻金属原子的费米能级,从而降低反应能垒,提高电导率,增强与电解质的相互作用,提高化学结构稳定性。
实验结果显示,所制备的催化剂在10 mA cm-2电流密度下的OER过电位仅为211 mV,并且其在1.8 V电位下的电流密度高达1053 mA cm-2;此外,CoFePS在1.45 V下连续运行78小时后,电流密度仍保持初始值的99.7%,并且反应后材料的形貌未发生明显变化。
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实验结果和理论计算表明,CoFePS四元合金催化剂具有优异OER性能和良好稳定性,这主要是由于以下原因:
1. 亚纳米片结构保证了催化剂表面活性位点的最大暴露,促进了化学反应过程中的传质,为电催化剂和电解液的充分接触提供了大的面积,从而提高了气体的析出;
2. p区和s区元素的杂原子化诱导了不同原子之间的有效电子转移,增强了金属的电子接受能力,从而降低了反应能垒;
3. 电化学氧化后在在磷-硫酸盐壳层形成氧化物,其作为活性位点提高了CoFePS的稳定性。
综上,该项工作报道了一种性能优异的多组分合金亚纳米片电催化剂并揭示了其增强OER活性的机理,为设计具有优异OER性能的多组分合金亚纳米片提供了指导。
CoFePS Quaternary Alloy Sub-Nanometric Sheets by Synchronously Phospho-Sulfurizing CoFe-Bimetallene for Boosting Oxygen Evolution Reaction Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308422




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