开发廉价高效的氧还原（ORR）催化剂在能源转换和储存、化工生产等方面具有重要意义。其中，原子簇由于能够触发类过氧化物的O₂吸附模式、降低O-O键断裂的高能垒受到了广泛的关注。但同样值得注意的是，对中间产物(如OH *)的过度吸附也会抑制反应动力学。因此，为了使原子簇催化剂在储能和催化领域更有发展前景，引入相邻的单原子被认为是协同提高催化活性和稳定性的一种有希望的方法。然而如何合理设计这种催化剂并深入了解其结构-性质关系仍然是一个巨大的挑战。

有鉴于此，东华大学罗维教授团队，以第一性原理计算为指导，证明了构建相邻Cu金属单原子对提升Fe原子簇的ORR性能是十分有效的，并通过界面单胶束共组装和NH₃辅助碳化策略在氮掺杂介孔碳基底上实现了Fe团簇和Cu单原子相互作用结构的有效构建，通过一系列结构表征、电化学测试与进一步的理论计算，合成用于高效氧还原反应。

球差电镜和同步辐射结果证实了Cu单原子均匀分散在Fe团簇的周围，并且具有Cu-N₄的结构，Fe团簇的平均尺寸~0.6 nm，这与DFT中设计提出的结构完全匹配。

得益于上述结构特点，Fe₅-Cu-N-mC催化剂表现出优异的ORR活性和显著的耐久性，在0.1 M KOH中的半波电位为0.92 V, 在0.5 M H₂SO₄中的半波电位为0.80 V，以及优异的锌-空气电池性能。这种合成策略可以为构建具有可调原子结构的高活性催化剂开辟一条道路，用于各种其它应用。

最终研究人员通过DFT计算进一步证明，Cu-N₄单原子的掺入会导致Fe原子簇活性位点内的电子重排，进而可以再杂化调节Fe原子簇的d轨道，提高*OH中间体的释放，从而获得优异的氧还原反应动力学。

该工作给出了一种通过相邻单原子来调节Fe团簇电子结构的有效策略。深入分析了相邻单原子对Fe团簇的d带中心，以及中间体吸附性能的影响，阐明了氧还原催化过程中的反应机制。该工作通过理论计算和实验分析相结合，为开发更高效的电催化剂用于其他与能源相关的催化提供了新思路。