锂氧电池（LOB）由于具有3457 Wh kg^-1的高理论能量密度，被视为下一代高比能电池的有力竞争者，同时也被主要发达国家认定为可替代内燃机的新型储/供能系统。然而，LOB的输出性能面临多项阻碍，尤其是正极侧O₂与Li₂O₂之间的气-固可逆转化反应动力学迟滞，导致过电位过高、能量转化效率低且循环稳定性差，严重阻碍了实际应用。使用高活性的催化剂可以有效提升LOB转化效率，但目前仍缺乏相关的指导方法，使得LOB催化剂的探索缺乏理性设计。

Sabatier原理是一种公认的非均相催化理论，揭示了活性最佳的催化剂应当与关键吸附物具有适中的结合强度，以平衡吸附产物的覆盖度并促进吸脱附效率。其吸附强度与d带中心相对Fermi能级的位置相关。然而，LOB催化剂的d带中心与催化活性之间的关系尚不清楚，为了深入分析这种关联，需要一个具有宽d带中心分布的催化剂体系，但这在传统材料中难以获得。

近日，南京大学的郭少华、周豪慎教授团队通过高熵策略揭示了过渡金属合金催化剂在LOB中的Sabatier关系，验证了Sabatier原理对于指导设计LOB非均相催化剂的适用性。同时，为利用高熵策略设计合成高活性催化剂提供了范式参考。

由于电负性差异，电子倾向从Fe、Co、Ni、Mn向Pt和Ir转移，这种电子的转移会引起催化剂活性位点d带中心的变化。得益于高熵合金组分的高度可调性，催化剂的d带中心可以在较大范围内进行调控。通过调整组分种类和比例，一系列具有不同d带中心的催化剂得以制备，并呈现出FeCoNiMn（HEA）>PtIr >FeCoNiMnPtIr（HEAPtIr）>FeCoNiMnIr（HEAIr）>FeCoNiMnPt（HEAPt）的下降趋势。电化学测试结果表明催化剂的d带中心与催化活性之间存在非线性关系，具有中等d带中心的HEAPtIr表现出最佳的催化效果。同时，多种表征结果证明设计的催化剂均遵循同一催化反应路径，保证了结论的可靠性。

DFT计算结果表明适中的d带中心可以使催化剂和LiO₂/Li₂O₂之间获得适中的结合能，使得催化剂在保持较高催化活性的同时不易发生表面钝化，从而在充放电过程中持续促进O₂与Li₂O₂之间的相互转化。过高或过低的d带中心均不利于反应动力学，最终都会导致表面钝化和催化剂失活。

受益于适中的d带中心和吸附强度，使用HEAPtIr的LOB的能量转换效率高达80％，且在4000 mAh g^-1的高定容条件下可以稳定循环2000小时以上。

该工作阐明了LOB催化剂中的Sabatier关系，同时为高熵催化剂的设计提供了思路。