​港城大ACS Nano: 表面修饰的MXene负载Co/Ni双原子,显著提升电催化HER/OER活性

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单原子催化剂相比,双原子催化剂可以为不同的反应中间体提供更加灵活的构型,两个不同催化位点之间的协同作用可以加速多中间体反应动力学。为了构筑双原子电催化剂,载体在稳定金属原子和调节其电子结构方面起着关键作用。其中,金属-载体相互作用(MSI)会引起电子轨道杂化并使金属原子和载体之间的电荷转移成为可能,从而影响电催化剂的催化活性和稳定性。

一般而言,多种功能性碳材料(例如石墨烯和碳纳米管)和过渡金属氧化物常被用作锚定双金属原子的载体。然而,它们在碱性电解质中的低耐腐蚀性和弱的导电性限制了它们的整体催化性能。因此,寻找更合适的载体材料来合理调控双原子电催化剂的活性中心的局域环境和电子结构迫在眉睫。

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近日,香港城市大学Andrey L. Rogach郑学荣等报道了一种通过预吸附L-色氨酸分子对MXene载体进行表面修饰的策略,使双原子Co/Ni电催化剂通过形成N-Co/Ni-O键附着在Ti3C2Tx表面(CoNi-Ti3C2Tx,负载量高达5.6 wt%),并将其用作电催化OER和HER的有效催化剂。

实验和理论计算结果表明,通过L-色氨酸的表面修饰,可以调控MXenes的表面性质和层间距,从而增加其比表面积和金属原子的吸附位点;同时,CoNi-Ti3C2Tx电极中的Ni和Co可以协同增强活性位点(Co和Ni)与载体之间的电子调制,使得催化剂中发生了更有效的电子转移,导致活性位电子结构的重新分布,从而降低了在OER和HER过程中速率决定步骤的能垒,促进了反应的进行。

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因此,CoNi-Ti3C2Tx电极显示出良好的电化学活性,其在10 mA cm−2电流密度下的OER和HER过电位分别为241 mV和31 mV。此外,以CoNi-Ti3C2Tx作为阴极和阳极组装的水电解槽仅需1.58 V的槽电压就能达到10 mA cm−2,并且具有较高的耐久性(250 mA cm−2下连续稳定运行50 h),显示出作为大规模整体水分解的有效双功能电催化剂的巨大潜力。

总的来说,该项工作为双原子MXene基电催化剂的设计提供了一种有效的方法,并阐明了其催化活性提高的机制。

Dual-Atom Co/Ni electrocatalyst anchored at the surface-modified Ti3C2Tx MXene enables efficient hydrogen and oxygen evolution reactions. ACS Nano 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c09639





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