​Adv. Sci.: 金属-O位点耦合Te空位,优化中间体吸附来促进OER

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阴离子交换膜水电解槽(AEM)是一种利用可再生能源、水和催化剂制取氢气的技术。与传统的质子交换膜水电解槽(PEM)和碱性水电解槽相比,AEM水电解槽具有低的生产成本、较少的腐蚀问题和易于操作等优点。在AEM水电解槽的两个基本反应中,析氧反应(OER)是一个四电子转移反应,伴随着多个中间体的吸附和O-O键的形成,其高能垒常常导致需要高的过电位来驱动反应的发生。


现有的催化剂设计策略主要集中在利用各种贵金属纳米粒子、合金、异质结构等,但贵金属的高成本限制了AEM的大规模使用。因此,开发高效的非贵金属OER电催化剂对于提高制氢成本的竞争力具有重要意义。
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近日,伍伦贡大学徐迅Wei Kong Pang皇家墨尔本理工大学Peng Li等采用溶液剥离法制备了具有丰富原子空位的二维纳米片(2D-MGTV) M3GeTe2(M=Ni/Fe,MGT),并将其作为碱性OER的电催化剂。
实验结果和理论计算表明,2D-MGTV材料中主要存在金属-O位点和Te空位。与块状MGT平面相比,2D-MGTV增强了Te空位和金属-O位点的效能:Te空位对*OH的初始吸附和*O的形成很活跃;同时,由于金属-O物种的M d-O p杂化轨道显著增强,它们有效促进了*OOH和O2的形成,从而协同促进OER动力学。
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因此,在碱性介质中,最优的2D-Ni3GeTe2催化剂在100 mA cm−2电流密度下的OER过电位仅为370 mV,在200 mV过电位下的转换频率(TOF)达到101.6 s−1。此外,以0.1和1.0 M KOH作为电解液,2D-Ni3GeTe2作为电极的阴离子交换膜(AEM)水电解槽在3 V电压下分别能产生1.02和1.32 A cm−2的电流密度;并且,该电解槽能够在2.5 V下连续稳定运行约7.5小时,证实了2D-Ni3GeTe2作为OER电催化剂的潜在应用前景。
总的来说,M3GeTe2具有丰富的金属-O配位原子空位,其制备方法易于扩展,对其他铁磁性材料的合理设计和制备具有一定的指导意义。
2D ferromagnetic M3GeTe2 (M = Ni/Fe) for boosting intermediates adsorption toward faster water oxidation Advanced Science 2024. DOI: 10.1002/advs.202310115


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