Angew. Chem. :非均相局域聚集体实现超低温水系电池

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由于水的有限热力学电化学稳定性窗口(1.23 V)和水的低温冻结,使得水系电池存在相对较低的能量密度、较差的循环寿命和有限的工作温度范围等问题。揭示均相电解液微观上的原子级溶剂化结构和宏观上的离子输运性质,以及它们之间的构效关系,是解决上述问题的关键。


加入有机共溶剂已成为克服这些限制的有效解决方案,然而大多数混合电解液主要强调二元相互作用(离子-有机溶剂或水-有机溶剂)而调节局部原子水平的溶剂化或水合结构。涉及盐-水-有机共溶剂的三元相互作用及其对混合电解液的原子水平和宏观结构特征的影响仍然没有得到深入的探索,呈现出许多有待解开的谜团。


近日,湖北大学王浩教授、万厚钊教授和电子科技大学张宝研究员合作,系统地揭示了盐-水-有机共溶剂的三元相互作用及其对混合电解液的原子水平和宏观结构特征的复杂影响,创新性的提出一类用于超低温水系锌、锂离子电池的胶束状结构电解液。



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具有有机富集相和纳米级水系电解液聚集体的新型胶束状结构电解质是通过使用低DN值的共溶剂和两亲性阴离子实现的。

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基于这些不均匀局部聚集体的独特性质,胶束状结构电解液具有极高的溶解性,可在胶束中容纳高达29.8 m的Zn(OTf)2。这种结构保持了胶束内的盐包水结构,实现宽电化学窗口(高达3.86 V)、低粘度和最先进的超低温锌离子电导率(在–80°C时为1.58 mS cm-1)。

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MD模拟显示,胶束状结构界面有效地破坏了水分子之间高度有序的氢键网络,降低了混合电解液的凝固点(<–150°C)。

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基于不均匀局部聚集体的独特性质,这种胶束状电解液有助于无枝晶镀锌/剥离,即使在–80°C下。Zn||PANI电池显示出令人印象深刻的71.8 mAh g−1容量和在−80°C下超过3000次循环的延长寿命。本研究为电解液的设计开辟了一条新的途径,突破了传统的局部原子溶剂化结构,拓宽了盐包水电解液的概念。

文信息

Atomic Level-Macroscopic Structure-Activity of Inhomogeneous Localized Aggregates Enabled Ultra-Low Temperature Hybrid Aqueous Batteries

Jia Yao, Bao Zhang, Xiaofang Wang, Li Tao, Jie Ji, Ziang Wu, Xingtai Liu, Jingying Li, Yi Gan, Junjie Zheng, Lin Lv, Xiao Ji, Hanbin Wang, Jun Zhang, Hao Wang, Houzhao Wan


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202409986




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