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传感表面与分析物的相互作用以诱导分析物特异性信号变化对实现高效的化学传感十分重要。小分子受体因其可设计的官能团,能够与具有不同功能团的分析物相互作用而实现检测。然而,传统的单齿和双齿小分子受体在可能仍然面临挑战,这因为小分子受体与分析物中的有区分性功能团的反应活性可能低于它与非区分性功能团的反应活性。因此,开发能够与目标分析物中低活性但有区分性功能团作用的分子受体至关重要。新加坡南洋理工大学林歆怡(Ling Xing Yi)教授团队利用6-硫鸟嘌呤(TG)作为三齿受体分子,以表面增强拉曼光谱(SERS)作为模型传感技术,说明了多齿协同相互作用对检测多功能团分析物的优势。
首先,作者使用甘油醛(GA)作为分析物展示了TG的独特特性,观察到SERS光谱的主要变化与TG中的NH2 (H1)和GA中的C1=O、TG中的N(N2)和GA中的C2-OH、以及TG中的NH(H3)和GA中的C3-OH之间的三重H键相关。此外,三个H键的近线性角度实现更有效的轨道重叠,而且共振增加了电荷差异并增强H键。这些进一步增强了GA-TG间的相互作用,提高了检测效率。 然后,作者进一步展示了TG在区分多功能团类似物方面的优势。对于甘油衍生物的高效区分是因为TG能够利用其三重H结合位点与有区分性但反应活性较低的功能团结合。对于二取代丙烷和邻二醇,协同共振增强了氢键和受体-分析物相互作用。利用ωNH2、环呼吸和βNH三个峰,作者在16种分析物中实现了97.7%的分类准确率,而使用整个SERS光谱作为输入的分类准确率为90.1%,证实了协同多齿相互作用在分类模型中的重要性。 最后,作者展示了如何同时识别来自不同类别的多种分析物组成的混合物中的所有成分,即甘油衍生物、二取代丙烷和邻二醇。作者实现了95.4%的平均准确率,证实了TG区分和识别混合物中分析物的多路复用能力 论文信息 Harnessing Cooperative Multivalency in Thioguanine for Surface-Enhanced Raman Scattering (SERS)-Based Differentiation of Polyfunctional Analytes Differing by a Single Functional Group Lam Bang Thanh Nguyen, Emily Xi Tan, Shi Xuan Leong, Charlynn Sher Lin Koh, Murugan Madhumita, Prof. In Yee Phang, Prof. Xing Yi Ling Angewandte Chemie International Edition
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