锂离子电池作为现代电子设备和电动汽车的核心动力源，其性能提升一直备受关注。小分子有机羰基化合物（SMOCMs）作为锂离子电池（LIBs）正极材料虽具有高理论容量优势，但其溶解度高和导电性差的问题严重影响其循环寿命和倍率性能。如何让SMOCMs在保持高容量的同时实现稳定循环和高倍率性能，成为推动其实际应用亟待解决的难题。

近日，湖南大学朱智强教授团队提出了一种“分子工程+纳米结构”协同策略，通过将具有氮杂环π共轭结构的纳米化SMOCMs均匀锚定在还原氧化石墨烯（rGO）基底上，有效解决了上述瓶颈问题。研究团队设计了一种具有氮杂环共轭结构的有机小分子DQDPD，通过水热法将其纳米颗粒均匀锚定在rGO表面。这一设计实现了三重优化：（1）分子中的C=O和C=N基团提供丰富活性位点，理论容量高达518 mAh g⁻¹；（2）氮杂环共轭结构大幅增强了与石墨烯的相互作用，有效抑制材料溶解并提升电子导电；（3）纳米级DQDPD均匀分散形成高效离子传输通道，提升反应动力学。因此，DQDPD@rGO展现出卓越的电化学性能：0.2 A g⁻¹电流下容量达505 mAh g⁻¹，能量密度1111 Wh kg⁻¹，刷新同类材料纪录；5 A g⁻¹循环3000次后容量保持82%，10 A/g超快充放电仍保持290 mAh g⁻¹容量，远超传统有机正极材料。原位光谱表征结合理论计算揭示了DQDPD的储锂机制，即C=O和C=N基团作为氧化还原活性中心，实现10个Li⁺的可逆嵌入/脱嵌。

综上所述，该工作利用“分子工程+纳米结构”协同策略，成功开发出高性能有机正极材料DQDPD@rGO。通过引入氮杂环共轭结构增加活性位点，同时增强与rGO的π-π相互作用，结合纳米化均匀分散策略，构建高效电子/离子传输网络。该设计不仅显著抑制了活性分子溶解，更大幅提升了电荷传输动力学，为高容量、长寿命、高倍率有机正极材料的开发提供了新范式。

Boosting Lithium Storage Performance of Small-Molecule Organic Cathodes through Synergistic Molecular Engineering and Nanostructure Design

Huiling Peng, Yu Han, Lei Zhang, Yaheng Geng, Zehao Yu, Chen Xu, Yizhi Yuan, Zhiqun Zhou, Prof. Xiao Liang, Prof. Jian Zhu, Prof. Zhiqiang Zhu

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202502088