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该研究采用程序化碳化策略,成功合成了氮掺杂碳纳米管包覆镍铁合金催化剂(NiFe@NCNT)。在合成过程中,镍和铁物种催化生长形成碳包覆结构,有效促进了碳原子的迁移和重排,从而形成了结构明确的碳纳米管。值得注意的是,所得镍铁合金纳米颗粒主要分布于纳米管尖端,这一特征性形貌归因于其遵循尖端生长机制。这种独特的结构赋予了NiFe@NCNT催化剂优异的析氧反应(OER)性能。 钌(Ru)基和铱(Ir)基催化剂储量低、价格高昂,严重阻碍了其商业化应用。因此,开发低成本、高丰度的过渡金属基OER电催化剂作为贵金属替代品至关重要。然而,过渡金属基OER催化剂在高电位和苛刻的OER反应环境中常面临稳定性差和腐蚀问题,极大限制了其实际应用潜力。针对此问题,碳包覆金属合金策略应运而生,可有效缓解电化学反应过程中的金属活性位点浸出和结构坍塌,从而提升催化剂稳定性。研究表明,提高催化剂的石墨化程度能显著增强其耐腐蚀性;但另一方面,过高的石墨化可能导致金属活性位点被完全封装在碳壳内,阻碍其有效参与必需的化学或电化学反应,反而降低催化活性。因此,开发具有适度石墨化程度碳壳的过渡金属基OER催化剂至关重要。 针对上述挑战,研究团队报道了一种程序化碳化策略,成功制备了氮掺杂碳纳米管包覆镍铁合金催化剂(NiFe@NCNT)。通过精准调控碳壳的石墨化程度并充分发挥镍铁合金的协同效应,所制备的NiFe@NCNT催化剂在活性、导电性和耐腐蚀性方面均获得显著提升,在碱性海水中展现出高效的OER性能。该催化剂在10 mA cm-2电流密度下的过电位仅为270 mV,并能在该电流密度下稳定运行超过100小时,表现出卓越的稳定性。
论文信息 Graphitization Degree Regulation of Carbon-Coated Catalysts to Improve the Freshwater/Seawater Splitting Performance Gai Li, Yanhu Yu, Chongtai Wang, Yurong Liu, Yingjie Hua, Xinlong Tian, Peng Rao ChemCatChem

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