范红金/李述周AM：电负性诱导电荷平衡提高非晶态电催化剂的稳定性和活性

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非晶化是活化本质惰性催化剂的一种有效策略。然而，非晶态催化剂结晶度低，在水溶液中溶解度高，电化学稳定性差。


近日，南洋理工大学范红金教授，李述周教授报道了通过调整局部电荷转移路径，开发了一种高度稳定和活性的非晶态MoSxOy 析氢反应（HER）电催化剂。


本文要点


要点1. 研究人员发现，共掺杂的Sn和Rh原子分别与结构八面体[MoSO5]中的顶端O原子和顶端S原子结合。


要点2. 实验和计算结果表明，电负性差引起了Mo、O、Sn、Rh和S之间的电荷转移，强烈影响了催化剂在酸性水溶液中用于HER的稳定性和活性。具体地说，给电子体Sn与攻击H的尖端O位结合，大大提高了电化学稳定性。此外，Rh本质上是一种极好的HER电催化剂。Rh原子的加入调节了Sn、Rh和顶端S之间的电荷平衡过程，从而使活性位点转移到顶端Rh位点。

要点3. 实验结果显示，非晶MoSxOy的活性甚至比商用Pt/C还要高（例如，η10为26 mV, Tafel斜率为30.8 mV）。同时，Rh和Sn修饰的非晶MoSxOy对HER活性的稳定性大大提高（在1000次循环后，η10仅增加12 mV）。
这项工作提供了一种新的策略来提高MoSxOy催化剂的潜力，更普遍地说，有望推动一系列水溶液稳定的非晶催化剂的开发。


Yao Zhou, et al, Electronegativity Induced Charge Balancing to Boost Stability and Activity of Amorphous Electrocatalyst, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202100537
https://doi.org/ 10.1002/adma.202100537


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