Angew. Chem. :富氧空位Fe2TiO5纳米催化剂用于高效电催化还原硝酸盐制氨

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Haber-Bosch法作为应用最广泛的工业合成氨方法,存在着能耗大、二氧化碳排放多的问题。电催化还原硝酸盐制氨是一种能与可再生能源相结合用于替代Haber-Bosch法的理想策略。然而缓慢的电子还原过程,以及析氢反应(HER)的剧烈竞争导致氨的选择性和产率低。因此设计具有快速电荷转移能力和高活性的催化剂对该领域显得尤为重要。



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含氧空位的TiO2具有良好的电化学性能,铁(Fe)作为Harper-Bosch过程中的活性物质是一种潜在的硝酸盐还原催化剂。因此,受双阳离子结构的启发,电子科技大学材料与能源学院李廷帅博士课题组采用一种简便的静电纺丝/煅烧方法,制备了高活性、高稳定性的富氧空位Fe2TiO5纳米纤维电催化剂。扫描电子显微镜与高分辨透射电子显微镜证实一维纳米纤维材料的均匀性。

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电催化还原性能测试实验证明,富氧空位Fe2TiO­5材料表现出优异的电化学动力学特征(具有大的电化学活性表面积、低的电化学阻抗)。在−1.0 V vs. RHE下,氨产率和法拉第效率分别为0.73 mmol h-1 mg-1cat.和87.6%,优于大多数近期报道的金属基电催化剂。并且,在长时间的循环稳定性测试中,仍然能保持高选择性。DFT理论计算表明,氧空位引入增强了催化剂的导电性,吸附硝酸盐的自由能降低为-0.28 eV,从而促进了还原反应动力学。

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该工作不仅开发了一种高效稳定的电化学催化还原制备氨气的材料,也对氧空位的形成对于催化活性提高机理进行了细致探讨,这为后续合理设计具有高法拉第效率和高产氨能力的双阳离子氧化物电催化剂提供了一种新策略。

文信息

Durable Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia over Defective Pseudobrookite Fe2TiO5 Nanofibers with Abundant Oxygen Vacancies

Hongting Du, Haoran Guo, Kaike Wang, Xiangning Du, BayuAdmasu Beshiwork, Shengjun Sun, Yongsong Luo, Qian Liu, Tingshuai Li, and Xuping Sun


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202215782




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