水系锌离子电池具有低成本和高安全性等优势，是大规模储能体系的重要备选。然而，电解液大量自由水及溶剂化水分子会降低锌负极在电解液中的稳定性，导致锌负极在循环过程中出现副反应和锌枝晶等问题，限制了电池循环寿命。通常调控阴阳离子及溶剂分子间的相互作用可有设计电解液的溶剂化结构，构建低水活性的电解液体系，从而提高锌负极在电解液中的稳定性。目前，调控水系电解液溶剂化结构策略主要是添加有机添加剂和提高盐浓度，但是上述策略易使电解液离子电导率急剧下降，同时降低安全性或增加成本。因此，如何无需电解液添加剂实现低浓度水系电解液溶剂化结构调控具有重要意义。

基于此，本工作利用吡咯烷酮羧酸锌盐（PCA-Zn）中阴离子的亲阳离子和亲溶剂等多亲和性特征，在低浓度盐状态（0.4 m）且没有添加剂的条件下，阴离子诱导构建了紧密接触离子对（CIPs）和溶剂共享离子对（SSHIPs）等常存在于高浓度盐溶液中的优势溶剂化结构。该电解液既结合了高浓度电解液中溶剂化结构低水活性的优势，又保持了低浓度溶液中高的离子电导率，同时，吡咯烷酮羧酸根离子（PCA^-）与锌负极有较强的吸附能，可在负极表面形成均匀吸附层阻隔水分子，并诱导Zn²⁺沿（002）晶面均匀沉积，最终构建稳定的锌负极，提高电池循环寿命。

在该低电解液中，PCA^-与Zn²⁺及水分子均具有较强的结合力，PCA^-与Zn²⁺配位形成的紧密接触离子对结构可以减少溶剂化水分子的数量，PCA^-与溶剂化结构中的水分子由于氢键作用形成的溶剂共享离子对结构也可以进一步抑制水的电离，极大地降低了溶剂化水的活性；此外，吡咯烷酮羧酸根阴离子还可以与自由水分子形成氢键抑制自由水的活性，显著抑制析氢反应的发生。

由于PCA^-阴离子与锌金属也具有较强的亲和力，沉积过程中阴离子会在电极/电解液界面处聚集，形成屏蔽水分子的吸附层；且PCA^-会促使Zn²⁺沿（002）晶面进行平面沉积，抑制锌枝晶及副产物的形成。

相比于传统硫酸锌电解液，在低浓度PCA-Zn电解液中，锌金属负极表现出更快速的沉积/析出动力学，锌负极在电解液中的循环稳定性及倍率性能明显提升，最终实现99.43%的库伦效率。