多相催化在可持续化工生产、能源转化及环境修复等关键反应体系中具有核心地位。然而，如何构建具备优异传质性能的催化剂结构，以提升活性位点的本征反应活性，进而有效调控三相反应过程中的动力学与热力学行为，仍面临诸多挑战，亟需在材料设计与界面调控层面取得突破。

近日，中国石油大学（北京）王郁现教授团队联合阿德莱德大学王少彬教授与段晓光副教授团队，提出并成功实现了一种通用的单原子催化剂纳米环境调控策略。该策略通过构建多级扩散纳米通道并增强金属-载体相互作用，实现了过渡金属单原子（Co、Cr、Mn、Fe 和 Ni）在石墨碳微球中的可控限域分散，显著提升了非均相催化臭氧氧化（HCO）过程中三相传质效率与催化活性，展现出在水体污染物高效去除中的巨大应用潜力。

研究中，团队首先利用过渡金属在高温条件下对碳材料的催化石墨化作用，在碳球内部构筑了具有导向性的石墨化孔道结构。随后，通过选择性刻蚀碳球中非晶碳区域，进一步形成交联型多级石墨化纳米通道，并实现在限域空间中高效锚定单原子金属活性位点。所构筑的纳米环境显著增强了臭氧（O₃）的界面传质能力，传质效率较原始材料提升达3.2倍。

更为重要的是，该策略精准调控了臭氧的吸附与活化路径，将传统的单齿“端对端”（end-on）吸附构型转变为双齿“侧向”（side-on）吸附构型，显著增强了O₃与Co-C₂O₂单原子活性位点之间的轨道间电子相互作用，从而有效降低了非自由基路径下的臭氧活化能垒。在此机制作用下，催化剂的臭氧利用效率（OUE）提升3.6倍，周转频率（TOF）高达1580 min^-1，显著高于其他已报道的催化剂活性。

此外，作者通过构建小试规模的应用装置验证了该策略在实际石化废水处理中的技术可行性与经济性。

该研究不仅提出了一种创新性的单原子催化剂纳米环境调控方法，还系统揭示了碳材料结晶度对催化行为的调控机制，为多相催化体系中缓解气体扩散限制与优化反应热力学提供了坚实的理论支撑与可行的工程实践路径，展现出其在大规模环境修复领域的广阔应用前景。

Nanochanneling and Local Crystallization Engineering Accelerate Multiphase Single-Atom Catalysis for Rapid Water Decontamination

Ya Liu, Yuxian Wang, Yunpeng Wang, Jie Miao, Jiajia Yang, Kunsheng Hu, Hongqi Sun, Jiadong Xiao, Chunmao Chen, Xiaoguang Duan, Shaobin Wang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202504571