本研究聚焦于电化学硝酸盐还原反应（NITRR）及其相关材料的制备以及在环境修复和氨生产领域的重要性。随着自然环境中硝酸盐污染问题的日益严重，传统的物理处理方法如离子交换、电渗析和反渗透等虽然能够浓缩硝酸盐污染，但无法彻底去除，导致二次处理成本增加及进一步污染的风险。相比之下，电化学硝酸盐还原反应提供了一种在温和条件下同时去除硝酸盐污染和产生高附加值产品（如氨）的可行途径。然而，开发高效的NITRR催化剂仍是该领域的挑战。

本研究提出了一种基于界面工程的策略，通过引入少层V₂C MXene异质结构来改进MoS₂的催化性能。具体方法包括使用一步水热法合成一系列MoS₂@V₂C异质结构催化剂。使用XRD、SEM、TEM、XPS等手段对催化剂的晶体结构、形貌和表面化学状态进行表征。并在H型电解池中，使用三电极系统进行NITRR性能测试，包括线性扫描伏安法（LSV）、计时电流法（CA）和电化学阻抗谱（EIS）等，同时利用同位素法确定了反应产物的来源，最终通过DFT计算结果揭示了催化剂优异性能的来源。

本文利用界面工程成功合成了一系列新型MoS₂@V₂C异质结构催化剂，其在低硝酸盐浓度条件下具备优异的NITRR性能。在-0.9 V（vs. RHE）电位下，MoS₂@V₂C-0.75催化剂展现出93%的硝酸盐去除率、84%的氨选择性和80%的法拉第效率。理论研究表明，MoS₂@V₂C界面工程催化剂具有独特的轨道结构，降低了反应能垒，有效抑制了竞争性的氢析出反应（HER），从而显著提升了NITRR活性和法拉第效率。

图1：V₂C和MoS₂@V₂C的合成示意图及形貌表征

Figure 1  (a) Schematic illustration for V₂C and MoS₂@V₂C synthesis. Morphologies and compositional characterziations of MoS₂ and V₂C. (b) SEM image of MoS₂, (c, d) TEM and HRTEM images of MoS₂, (e) SAED pattern of MoS₂. (f) SEM image of V₂C, (g, h) TEM and HRTEM images of V₂C, (i) SAED pattern of V₂C.

图2：MoS₂@V₂C-0.75异质结构催化剂的形貌和组成表征

Figure 2 Morphologies and compositional characterziations of MoS₂@V₂C-0.75 heterostructure catalyst. (a) SEM image, (b) TEM image, (c-e) HRTEM images, (f) SAED pattern, (g) HAADF-STEM image, (h) TEM and corresponding EDS mapping.

图3：催化剂的晶体结构演变

Figure 3  (a) XRD patterns of V₂AlC and few-layer V₂C. (b) XRD patterns of MoS₂. (c) XRD patterns of a series of MoS₂@V₂C catalysts. (d) the high-resolution XPS spectra of the Mo 3d of MoS₂@V₂C catalysts. (e-f) XPS spectra of MoS₂@V₂C-0.75: (e) S 2p, (f) V 2p, (g) C 1s.

图4：MoS₂@V₂C-0.75催化剂的电化学NITRR性能

Figure 4  Electrochemical NITRR performance of MoS₂@V₂C-0.75 catalyst in 0.5 M Na₂SO₄. (a) LSV curves measured in 0 and 0.5 M Na₂SO₄ electrolyte. (b) CA curves measured for 2 h under various potentials. (c) NO³⁻-N conversion, NH₄⁺-N, NO²⁻-N selectivity under various potentials. (d) NH₄⁺-N yield and Faradic efficiency measured for 2 h under various potentials. (e) EIS comparison between MoS₂@V₂C-0.75 and MoS₂. (f) Concentration of NO³⁻-N, NO²⁻-N, and NH₄⁺-N with time for MoS₂@V₂C-0.75 tested at −0.9 V (vs. RHE).

图5：MoS₂@V₂C-0.75催化剂的稳定性和产物验证

Figure 5  (a) NITRR performance comparison between MoS₂@V₂C-0.75 and MoS₂. (b, c) NITRR cycling stability results of MoS₂@V₂C-0.75 at −0.9 V (vs. RHE) for 2 h in 0.5 M Na₂SO₄, the electrolyte was refreshed for each cycle. (d) NH₄⁺-N yield of MoS₂@V₂C-0.75 with and without NO³⁻ in solution. (e) 1H NMR spectra (600 MHz) of the electrolyte after electrochemical NITRR at −0.9 V (vs. RHE) for 2 h using ¹⁴NO³⁻and ¹⁵NO³⁻ as the nitrate source. (f) the standard curve of integral area (¹⁵NH₄⁺-¹⁵N / C₄H₄O₄) against ¹⁵NH₄⁺-¹⁵N concentration.

图6：DFT计算

Figure 6  DFT calculations. (a) the heterostructure model of MoS₂@V₂C. (b) Key reaction pathways for NITRR to NH₃. (c) Free energy change between MoS₂ and MoS₂@V₂C for HER. (d) PDOS of MoS₂ and MoS₂@V₂C catalysts. (e) Reaction free energies for different intermediates on the edge of MoS₂ and MoS₂@V₂C surfaces toward NITRR.

王爽，太原理工大学环境与生态学院，教授、博士生导师，主要从事环境催化领域的研究，主持国家自然科学基金3项、山西省优秀青年基金1项及其他省部级项目5项，发表SCI论文70余篇，授权中国发明专利6项目， 2018年入选山西省“三晋英才”青年优秀人才支持计划，2016年获山西省科学技术二等奖(5/6)，国内外多个学术期刊的审稿人。

黄昊，玛丽居里学者，金华高等研究院副研究员，聚焦于二维结构纳米材料在能源储存和转化中的应用，重点从事新型二维导电MOFs和COFs的电化学催化性能研究，主持欧盟玛丽居里学者项目、国家自然科学基金、陕西省自然科学基金、中国博士后项目及多项其他科研项目，以第一作者或通讯作者发表SCI论文40余篇。

Yu M, Huang H, Hu J, et al. Interfacial engineering of molybdenum disulfide by vanadium-MXene for efficient electrochemical nitrate reduction. Nano Research, 2025, 18(8): 94907521. 

https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907521.