以二氧化碳为原料生产燃料及化学品在化工和能源领域具有广阔的应用前景。二氧化碳电催化还原在温和的反应条件下将二氧化碳和水转化为乙烯、乙醇等C₂₊产物，同时实现了碳循环利用和可再生能源存储，近年来受到广泛关注。铜基{attr}3135{/attr}能够将二氧化碳电催化还原为C₂₊产物，但在工业级电流密度下，特别在基于膜电极结构的二氧化碳电解器件中，C₂₊产物法拉第效率仍亟待提高。电化学原位重构氧化铜和铜的其他衍生物是构建具有丰富缺陷和低配位活性位点铜催化剂的有效策略，能够有效促进二氧化碳电催化还原反应中的C-C偶联，进而提高C₂₊产物的法拉第效率。

近日，中国科学院大连化学物理研究所汪国雄研究员和包信和院士团队研究了焦磷酸铜催化剂（Cu₂P₂O₇）的电化学原位重构特性以及二氧化碳电催化还原性能。该研究团队将磷元素引入氧化铜合成了具有高密度晶界结构的焦磷酸铜，在二氧化碳电催化还原反应条件下发生电化学原位重构，得到具有高电化学活性面积和丰富缺陷及低配位活性位点的多孔铜催化剂。在基于膜电极结构的二氧化碳电解器件中，该多孔铜催化剂在350 mA cm^-2时C₂₊产物法拉第效率达到73.6%，乙烯和乙醇的法拉第效率分别为39.8%和23.8%，显著高于前驱体氧化铜催化剂。电化学原位拉曼光谱和密度泛函理论计算结果表明，Cu₂P₂O₇电化学原位重构的多孔铜上缺陷和低配位活性位点提供了线式和桥式*CO中间体共同吸附的有利条件，从而促进了线式和桥式*CO的C-C偶联，进而提高了C₂₊产物法拉第效率。

该研究成果为二氧化碳电催化还原生成C₂₊产物的催化剂设计提供了新策略。

论文信息：

A Reconstructed Cu₂P₂O₇ Catalyst for Selective CO₂ Electroreduction to Multicarbon Products

Jiaqi Sang, Pengfei Wei, Dr. Tianfu Liu, Dr. Houfu Lv, Xingming Ni, Prof. Dr. Dunfeng Gao, Dr. Jiangwei Zhang, Hefei Li, Dr. Yipeng Zang, Prof. Dr. Fan Yang, Prof. Dr. Zhi Liu, Prof. Dr. Guoxiong Wang, Prof. Dr. Xinhe Bao

文章的第一作者是中国科学院大连化学物理研究所的博士研究生桑佳琪

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202114238