实现对电子自旋等物质底层性质的调控一直是物质科学中的一个基本问题。在众多的自旋状态调控方法中，分子吸附是一种行之有效的方法。理解吸附对固体表面电子自旋状态的调控机制不仅对气体探测、信息存储、磁性拓扑量子材料设计等领域有重要意义，它在多相催化领域也是一个重要的科学问题。然而由于获取固体表面原子分辨的自旋状态（原子磁矩）在实验上极为困难，而可能的自旋状态随体系原子数的增加呈指数增长，因此一直以来人们对分子吸附如何影响磁性固体表面的电子自旋状态所知甚少。

近年来，随着高性能计算技术和先进算法的发展，量子化学计算成为一种解决传统实验手段难以解决的物理、化学问题的有效方法。在前期工作的基础上，中科院山西煤化所温晓东研究员团队发展了一种基于遗传算法的自旋状态搜索方法，实现了对固体体相和表面基态原子磁矩的高效预测。利用该方法，发现了一氧化碳(CO)分子吸附于Fe₃O₄(111)面时，会造成表面初始自旋状态逐渐失稳，并在一定覆盖度下诱导表面形成一种近简并的自旋态。在这种状态下部分铁原子处于磁性受阻状态，即无论该类原子处于自旋向上或自旋向下，体系具有相同的热力学稳定性。进一步增加CO的吸附量则会造成表面该类铁原子的磁矩发生翻转。电子结构分析表明，这种表面原子磁矩的翻转来自于新的自旋状态与CO分子之间更强的d→2π*反馈键作用。

在表面自旋翻转的过程中，不同类型的铁原子之间存在协同效应。即一种铁原子（Fe_tet）上吸附CO会导致与其相邻的另一种铁原子(Fe_oct)自旋发生翻转。电子结构分析表明这种协同效应来自于两种铁原子之间通过桥氧发生的电荷转移。

在该工作中，温晓东研究员团队发展了研究固体表面自旋状态的理论计算方法并成功应用于与铁基费托合成反应（煤制油）密切相关的CO在氧化铁表面的化学吸附，首次发现了吸附诱导固体表面自旋翻转的规律及其内在机制。该研究为进一步通过化学吸附调控固体表面自旋状态和电子结构提供了有效的研究方法，也为理解涉及磁性原子的多相催化过程提供了更深入的认识。