第一作者：Jinxing Chen
通讯作者：Dangyuan Lei, Yadong Yin
通讯单位：University of California, The City University of Hong Kong
研究内容：
在近红外频率具有强吸收的等离子体纳米材料是有前途的光热治疗剂（PTA）。追求高光热转换效率一直是该研究领域的中心焦点。在这里，我们报告了等离子体纳米粒子簇 (PNC) 作为高效 PTA 的发展，并通过结合有效介质近似 (EMA) 理论和全波电动模拟提供了一种半定量方法来计算其共振频率和吸收效率。在理论预测的指导下，我们进一步制定了空间限制种子生长的通用策略，以制备各种 PNC。在优化的生长条件下，我们对金基 PNC 实现了高达 84% 的创纪录的光热转换效率，这归因于集体等离子体耦合诱导的近统一吸收效率。我们进一步证明了优化的 PNC 在体内应用。我们的工作证明了 PNC 作为纳米级 PTA 的高可行性和有效性。
要点一：
本文采用可扩展的空间细化种子生长法制备了约为84%的高效PTT的金纳米颗粒团簇。可控的生长可以形成间隙分布良好的金纳米粒子的杆状组合，从而产生强等离子体耦合，在NIR光谱中显著吸收，并最终获得优异的光热转换效率。
要点二：
金纳米颗粒团簇在肿瘤光热消融中的高效效果已在体外和体内研究中得到充分证明，使这些定制设计的生物相容性纳米结构具有巨大的临床转化潜力。
图1：用EMA理论和全波电磁模拟评价PNCs中的集体等离子体耦合。(a)多层（左）和随机分布（中间）金纳米球的示意图和EMA理论原理（右）。(b)模拟130×26×26nm3纳米椭球（黑色方形）的共振波长与PNC中Au纳米球的共振波长。(c)一维金纳米颗粒链的最大消光截面和相应的吸收效率与间隙尺寸的关系。插图绘制了由全波模拟中使用的12个金纳米球组成的模型链。图2：金基PNCs的合成和表征。(a−d) (a)FeOOH，(b)FeOOH/Au@RF，(c)含有金种子的空心模板，(d)并在不同的倾斜角度下观察的金基PNC的TEM显微照片。(e)重建了不同旋转角度（0、90、180、270°）下的金基PNC的三维图像。这些亮点代表了PNC中的金纳米颗粒。(f)重建结构的邻位切片示意图。(e)中重建结构的x−z平面(g)和x−y平面(h)正切片。从(a)到(g)的比例尺都是100nm。图3: 控制空间限制的种子生长。(a)以5~10μL/min和20μL/min的注射速率制备的金基pnc的TEM显微图。比例尺都是50纳米的。(b)三个(a)样品中射频纳米胶囊内金纳米颗粒的平均尺寸，以及种子纳米颗粒的平均尺寸。通过对每个样品随机测量50个金纳米颗粒来收集数据。(c) (a)中三个样品的UV−vis−NIR光谱。(d)受空间限制的种子生长示意图，包括微小的金种子的蚀刻和在保留的种子上的连续种子生长。（e−h）棒状Ag(e)和Cu(f)PNCs，以及板状(g)和球形(h)AuPNCs的透射电镜显微图。比例尺都是100纳米的。图4：金基PNCs的光热转换能力。(a)以5μL/min的注射速率注射不同数量的前驱体溶液制备的金基pnc的TEM显微图。比例尺都是50nm的。(b) (a)中样品相应胶体色散的紫外−与−NIR光谱。(c)测量了(a)中样品的光热转换效率。(d)模拟了Au35样品的吸收和散射截面，并计算了吸收效率。(e)Au35团簇在810nm处的电近场增强分布。(f)四种不同浓度的Au35样品在808nm激光照射(1.0W/cm2)下的温度变化，以及去离子水的结果。(g)激光照射5个周期前后的透射电镜图。比例尺都是50纳米的。
图5：在体内的光热疗法。(a)4T1细胞在808nm激光照射下与Au35分散体(20ppm)共孵育后的相对存活率。(b)4T1细胞在PBS和Au35溶液(20ppm)中孵育24小时，然后用808nm激光照射5min(1.0W/cm2)的活力。(c)不同治疗方法下的相对肿瘤体积。(d)(c)相应处理后小鼠提取的肿瘤照片。(e)不同组切除肿瘤的组织学H&E、TUNEL、Ki-67染色图像。比例尺都是100μm。(f)4组4T1荷瘤小鼠在14天内接受不同治疗后的代表性照片。
参考文献
Jinxing Chen, Mingfu Gong, Yulong Fan, Ji Feng, Lili Han, Huolin L. Xin, Muhan Cao, Qiao Zhang, Dong Zhang, Dangyuan Lei, Yadong Yin. Collective Plasmon Coupling in Gold Nanoparticle Clusters for Highly Efficient Photothermal Therapy. ACS Nano 2022, 16, 1, 910–920.
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