Angew. Chem. :具有分级疏水性的气体扩散电极用于稳定电化学二氧化碳还原

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利用电化学手段将二氧化碳还原成具有附加值的化学品和燃料为实现碳中和经济提供了一种具有前景的途径。目前,通过整合疏水气体扩散电极(由负载了{attr}3154{/attr}的气体扩散层构成),通气流动电解池可以将气态CO2催化剂表面的扩散长度降低至nm级,从而使电化学二氧化碳还原性能实现高电流密度 (> 200 mA cm-2)和高法拉第效率( > 80%)。


近日,澳大利亚蒙纳士大学的电化学课题组以商业化亲水性碳基扩散层为研究对象,通过设计一种疏水性分级策略,将聚四氟乙烯(PTFE)纳米棒以分级形式分布在亲水性碳基扩散层上,构建了具有分级的疏水性,透气性和孔径分布的疏水气体扩散层用于稳定电化学二氧化碳还原。



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该研究开发的疏水分级策略由碳纤维骨架均匀疏水化工艺和局部疏水强化工艺两个工艺构成。前者致力于将低负载量的PTFE纳米棒均匀分布在整个碳纤维骨架上以获得一个具有均匀疏水环境的碳基扩散层。后者侧重于将具有相对更高负载量和疏水性的PTFE微孔层均匀粘附在疏水碳基扩散层一侧以优化碳基扩散层的疏水性,透气性和孔径分布。

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最终,在相同的膜电极测试条件下,负载Ni单原子催化剂的疏水分级气体扩散电极在电化学二氧化碳还原中表现出高于对应的商业化疏水气体扩散电极16倍的稳定工作时间。该工作为解决应用于通气流动电解池中的电化学二氧化碳还原反应的固有问题提供了一种新策略。然而,电化学二氧化碳还原过程中的一些副反应,如K+从阳极跨膜渗透至阴极并进一步与阴极产生的碳酸/碳酸氢根离子反应,使得阴极逐步出现盐析现象。这阻碍了催化剂与CO2和水分子的有效接触,并且导致电极的疏水性逐渐减弱,使气体扩散电极快速水淹并进一步降低气态CO2的扩散速度,最终造成电化学二氧化碳性能快速衰减。未来,进一步改进气体扩散电极结构以及交换膜的选择透过性有望为实现电化学二氧化碳还原商业化应用提供技术解决路径。

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文信息

Hydrophobicity Graded Gas Diffusion Layer for Stable Electrochemical Reduction of CO2

Linbo Li, Jun Chen, Venkata Sai Sriram Mosali, Yan Liang, Alan M. Bond, Qinfen Gu, Jie Zhang

本文第一作者为蒙纳士大学博士黎琳波。该研究工作获得澳大利亚研究理事会(grant no. CE140100012, DP220100316, DP 220101290)的大力支助。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202208534




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